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南開大學(xué)物理學(xué)院Ruixin Zhang等--缺陷石墨烯負(fù)載單金屬原子作為氧還原反應(yīng)(ORR)的高效電催化劑 第一性原理研究
        近年來,制備出了摻雜在石墨烯空位缺陷上的單Pt原子,并表現(xiàn)出優(yōu)異的氧還原反應(yīng)活性和耐久性。在這里,我們選擇它作為基準(zhǔn)來尋找類似甚至更好的催化劑,進(jìn)行密度泛函計(jì)算來探索五種單一的三維過渡金屬(Mn, Fe, Co, Ni, Cu)摻雜在缺陷石墨烯上用于ORR的可能性。研究了相應(yīng)的穩(wěn)定性和ORR活度。結(jié)果表明,純?nèi)毕菔┛梢宰鳛橐r底穩(wěn)定所選的5種單一過渡金屬。反應(yīng)中間體的吸附自由能相互標(biāo)度,并以此為基礎(chǔ)得到活火山圖。在所有結(jié)構(gòu)中,摻雜在空位石墨烯上的Ni原子表現(xiàn)出最低的理論過電位,甚至優(yōu)于實(shí)驗(yàn)中摻雜在空位石墨烯上的Pt單原子。
 
圖1. 優(yōu)化的Ni摻雜的單空位(a)、雙空位(b)、邊緣空位(c)石墨烯的俯視圖(上)和側(cè)視圖(下)。
 
圖2. 缺陷石墨烯上負(fù)載的單個(gè)金屬原子的結(jié)合能和塊狀金屬的相應(yīng)內(nèi)聚能。
 
圖3. 在缺陷石墨烯上摻雜各種金屬原子的ΔG*OOHΔG*O和ΔG*OH之間的線性關(guān)系。
 
圖4. 熱力學(xué)活火山圖。不同的M/DG以不同的顏色分類,每個(gè)點(diǎn)代表最高階ΔGi (極限電位)的標(biāo)準(zhǔn)平衡電位。
 
圖5.在1.23 V時(shí)在(a) M/MV (b) M/DV (c) M/EV上與標(biāo)準(zhǔn)氫電極的ORR的吉布斯自由能圖。
 
圖6. (a) 15個(gè)缺陷石墨烯支撐的過渡金屬原子d能帶中心與*OH吸附自由能的關(guān)系(b)過渡金屬摻雜單空位石墨烯,(c)過渡金屬摻雜雙空位石墨烯,(d)過渡金屬摻雜石墨烯邊緣空位。

       相關(guān)研究成果由南開大學(xué)物理學(xué)院Ruixin Zhang等人于2023年發(fā)表在Chemical Physics (https://doi.org/10.1016/j.chemphys.2023.111888)上。原文:Efficient electrocatalysts of single metal atom supported on defective graphene for oxygen reduction reaction (ORR): A first principles study。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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