利用導電探針原子力顯微鏡（c-AFM）研究了由金屬鉑電極與[60]富勒烯衍生物共價結合在石墨烯電極上的分子結的熱電特性。[60]富勒烯衍生物通過兩個元連接的苯基環、兩個對偶連接的苯基環或單個苯基環與石墨烯共價連接。我們發現，塞貝克系數的大小比Au-C60-Pt分子結的大9倍。此外，熱功率的符號可以是正的或負的，這取決于結合幾何的細節和費米能量的局部值。我們的結果證明了使用石墨烯電極來控制和提高分子結的熱電性能的潛力，并證實了[60]富勒烯衍生物的卓越性能。
圖1. (a) 所研究的三種分子（1-3）及其與石墨烯的共價聯系的方案。(b) GOS-1島的邊緣的AFM地形圖和顯示其明顯高度的一個剖面圖。(c) 測量熱電特性的裝置方案。
圖2: 通過圖爾反應實現FLG和GOS的共價功能化。
圖3. 原始GOS（黑色）、GOS-1（藍色）、GOS-2（紅色）和GOS-3（綠色）在532nm激光激發波長下的拉曼光譜。
圖4. 用（a）石墨烯、（b）GOS-1、（c）GOS-2和（d）GOS-3形成的結的熱功率柱狀圖。塞貝克系數的不確定性等于測量值分布的標準偏差。
圖5. DFT生成的（a）GOS-1，（b）GOS-2和（c）GOS-3與石墨烯片共價鍵的結構。作為一個典型的金屬電極，頂部的接觸點（黃色顯示）被選擇為金，并通過一個錐形的尖端連接到C60上的穩定接觸點。
圖6. (a) GOS-1、GOS-2和GOS-3的20種不同尖端-C60接觸幾何形狀的平均S與費米能的關系（分別為黑色、紅色和綠色）。(b-d) GOS-1、GOS-2和GOS-3的這20種不同接觸幾何形狀的塞貝克系數直方圖。直方圖是通過對0.35和0.42 eV之間的不同費米能量的塞貝克系數取樣得到的，相對于DFT預測的費米能量E
FDFT來說。
相關研究成果由蘭卡斯特大學Colin J. Lambert和馬德里康普頓斯大學Nazario Martín、Nicolás Agraït 2023年發表在Nano Letters (https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00014)上。原文：Enhanced Thermoelectricity in Metal–[60]Fullerene–Graphene Molecular Junctions。
轉自《石墨烯研究》公眾號
