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       探索和開發(fā)用于氧還原反應(yīng)（ORR）的具有成本效益、超長耐久性和高性能的非貴金屬催化劑來替代用于電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換裝置的鉑基催化劑仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。盡管幾種類型的非貴金屬催化劑（N摻雜石墨烯、過渡金屬納米粒子、單原子金屬-氮-碳等）聲稱與商業(yè) Pt/C 相比具有相當(dāng)或壓倒性的催化性能，但它們的長效耐久性，特別是在苛刻的電解質(zhì)中，對于實(shí)際應(yīng)用仍然不能令人滿意。這里，研究人員通過結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)制備了Fe₃C量子點(diǎn)均勻鑲嵌在氮摻雜多孔碳空心球殼層中的ORR催化劑（Fe₃C@N/MCHSs）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析和理論計(jì)算均表明，電子在Fe₃C量子點(diǎn)與氮摻雜碳形成的莫特-肖特基（Mott-Schottky）異質(zhì)結(jié)界面上的重新分布可以促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移速率，降低能量勢壘，從而提高催化劑對ORR的本征催化活性。因?yàn)?Fe₃C 量子點(diǎn)提供了快速的電子轉(zhuǎn)移到 NG 的價(jià)帶。分子動(dòng)力學(xué)模擬表明，NG中的石墨烯結(jié)構(gòu)在腐蝕性極強(qiáng)的電解液中相對穩(wěn)定，避免了Fe₃C量子點(diǎn)的腐蝕。。結(jié)合鋅/石墨烯復(fù)合膜和固態(tài)電解質(zhì)，F(xiàn)e₃C@N/MCHSs在固態(tài)鋅-空氣電池中具有1.506 V的高開路電壓、706.4Wh Kg^-1的高能量密度和1000小時(shí)的長期穩(wěn)定性，這推進(jìn)了鋅空氣電池向?qū)嶋H應(yīng)用方向邁出了一大步。
  Figure 1. Fe₃C@N/MCHSs 和 Fe₃C-NG Mott-Schottky異質(zhì)結(jié)的制備示意圖。
     Figure 2. 所制備的 Fe ₃C@N/MCHSs 的形態(tài)表征： a) SEM 圖像；b) 透射電鏡；c,d) HRTEM 圖像；e) 典型的 TEM 圖像和相應(yīng)的 C、N、O 和 Fe 元素映射；f) C和Fe元素的組合映射圖像；g) 明場和 h) 暗場 TEM 圖像；i) HAADF-STEM 圖像和相應(yīng)的 NG 和 Fe₃C；j) Fe₃C量子點(diǎn)和單層N摻雜石墨烯形成的TEM圖像和相對Mott-Schottky異質(zhì)結(jié)；k) Fe箔、鐵(II)酞菁(FePc)和Fe₃C@N/MCHSs的K邊XANES光譜；l) Fe₃中 Fe K-edge 的 EXAFS 光譜的傅里葉變換 (FT) k 3 -加權(quán) χ( k )-函數(shù)C@N/MCHS；m) Fe₃C@N/MCHS的k 3加權(quán) EXAFS 信號的小波變換。
  Figure 3. a) 泡沫鎳上 Fe₃C@N/MCHSs 正極的制造工藝，b) 固態(tài)電解質(zhì)的制備，以及 c) 柔性鋅/石墨烯負(fù)極的制備。
  Figure 4. Fe3C@N/MCHSs催化劑的電化學(xué)性能表征。(a) Pt/C，N/MCHSs和Fe3C@N/MCHSs的循環(huán)伏安(CV)測試；(b) 線性掃描伏安曲線(LSV)；(C) Fe3C@N/MCHSs在不同轉(zhuǎn)速下的LSV和(插圖)相應(yīng)的Koutecky-Levich圖；(d) Pt/C和Fe3C@N/MCHSs催化劑的甲醇毒化對比；(e) Pt/C和Fe3C@N/MCHSs催化劑的穩(wěn)定性測試；(f) 在堿性溶液中Fe3C@N/MCHSs與其他報(bào)道的鐵基非貴金屬電催化劑的性能對比；Fe3C@N/MCHSs 為陰極催化劑的液態(tài)鋅-空氣電池：(g) 液態(tài)鋅-空氣電池裝置示意圖；(h) 開路電壓；(i) 倍率性能；(j) 放電比容量；(k) 功率密度；(l) 充放電循環(huán)曲線；Fe3C@N/MCHSs 為陰極催化劑的固態(tài)鋅-空氣電池：(m) 固態(tài)鋅-空氣電池裝置示意圖；(n) 開路電壓；(o) 給手機(jī)充電；(p) 1000小時(shí)超長穩(wěn)定性測試。
  Figure 5. Fe3C@N/MCHSs催化劑電子結(jié)構(gòu)表征及理論計(jì)算。(a，b) Mott-Schottky異質(zhì)結(jié)接觸前和接觸后Fe3C和NG的能帶圖；(c) ORR催化機(jī)制；(d, e) Fe3C@NG模型的電荷分布；(f) Fe3C@NG模型上的ORR過程；(g) 能量階梯示意圖；(h) G，NG，F(xiàn)e3C和Fe3C@NG不同活性位點(diǎn)在ORR催化過程中各步驟的能量變化；(i) Fe3C@NG在不同勢能下的能量分布圖；(j) Fe3C@NG在0.5 M H₂SO₄溶液中的分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬。
 
       相關(guān)研究工作由湖南大學(xué)/中國農(nóng)業(yè)大學(xué)/劍橋大學(xué)Huanxin Li 、Bingcheng Luo等課題組于2022年在線發(fā)表于《Advanced Functional Materials》，原文：Non-Noble-Metal Catalyst and Zn/Graphene Film for Low-Cost and Ultra-Long-Durability Solid-State Zn-Air Batteries in Harsh Electrolytes。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號