抗生素是治療細(xì)菌感染的有力工具，但抗生素污染正在成為有效治療人類細(xì)菌感染的嚴(yán)重威脅。近年來，水中抗生素的檢測一直是生物分析的重要研究領(lǐng)域。目前仍然迫切需要一種簡單的超敏檢測方法，以實(shí)現(xiàn)低濃度抗生素的準(zhǔn)確檢測。在這里，一個(gè)基于場效應(yīng)管(FET)的生物傳感器被開發(fā)使用超凈石墨烯和一個(gè)超靈敏的四環(huán)素檢測適配體。采用新設(shè)計(jì)的樟腦-松香清潔轉(zhuǎn)移(CRCT)方案制備了超齊墩果烯，與傳統(tǒng)的 PMMA 轉(zhuǎn)移(CPT)方法制備的 FET 相比，F(xiàn)ET 的載流子遷移率提高了10倍以上。基于場效應(yīng)管，構(gòu)建并表征了適體功能化晶體管抗生素生物傳感器。對于穩(wěn)定性良好的 CRCT-FET 生物傳感器，其動態(tài)檢測范圍為5個(gè)數(shù)量級，靈敏度為21.7 mV/ten，檢測極限為100 fM，與采用 CPT 方法制備的生物傳感器相比，有了很大的改進(jìn)。基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果和生物傳感模型，對 CRCT-FET 生物傳感器的抗生素傳感和傳感性能增強(qiáng)機(jī)理進(jìn)行了研究和分析。最后，從 Bohai Bay 入口取得的實(shí)際樣本中檢測到抗生素，從而驗(yàn)證了 CRCT-FET 生物傳感器。
圖1. (a)石墨烯場效應(yīng)晶體管構(gòu)造和(b)生物傳感器制造工藝的示意圖。
圖2. (a) CPT石墨烯和(d) CRCT石墨烯的光學(xué)圖像和拉曼光譜；(b) CPT石墨烯和(e) CRCT石墨烯的SEM圖像；(c) CPT石墨烯和(f) CRCT石墨烯的拉曼映射圖像。CRCT-FET和CPT-FET的輸出曲線(g)、傳遞曲線(h)和穩(wěn)定性(I)(誤差線表示從三次測試中獲得的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差)。
圖3. (a)拉曼光譜和(b)PLL官能化的石墨烯的拉曼圖譜。(c) PLL/Gr和(d)適體/PLL/Gr的AFM圖像。
圖4. (a)轉(zhuǎn)移特性和(b)CRCT-FET生物傳感器的ΔV
Dirac (c)不同環(huán)境中CRCT-場效應(yīng)晶體管生物傳感器的時(shí)間相關(guān)ΔV
Dirac (d)TET的結(jié)構(gòu)示意圖；(e)適體三維(3D)結(jié)構(gòu)；(f，g)通過適體和TET相互作用用于抗生素檢測的靜電門控機(jī)制和傳感機(jī)制。在圖(b，c)中，誤差線表示從三次測試中獲得的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差。
圖5. CRCT場效應(yīng)晶體管和CPT場效應(yīng)晶體管生物傳感器的靈敏度和特異性。(a) CPT-FET生物傳感器和(b) CRCT-FET生物傳感器在不同TET濃度下的轉(zhuǎn)移特性。(c)CRCT-FET和CPT-FET生物傳感器的TET濃度依賴性ΔV
Dirac位移和擬合線性方程。(d e)CRCT-FET生物傳感器對100 pM TET和其他抗生素的檢測結(jié)果。(f)CPT-FET和CRCT-FET生物傳感器靈敏度的時(shí)間依賴性穩(wěn)定性。在圖(c，e)中，誤差線表示從三次測試中獲得的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差。
圖6. (a)用于海水和湖水中TET檢測的CRCT-FET生物傳感器的TET濃度依賴性ΔV
Dirac位移和擬合線性方程。(b)湖水和海水中加標(biāo)樣品的CRCT-FET生物傳感器的ΔV
Dirac。(c)對從渤海灣入口獲得的實(shí)際樣品，比較CRCT-FET生物傳感器和質(zhì)譜法的TET檢測結(jié)果。在面板(a-c)中，誤差條表示從三次測試中獲得的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差。
相關(guān)科研成果由海洋科學(xué)技術(shù)研究所Yu Zhang和Lin Han等人于2022年發(fā)表在Analytical Chemistry（https://doi.org/10.1021/acs.analchem.2c03732）上。原文：Ultrasensitive Antibiotic Perceiving Based on Aptamer-Functionalized Ultraclean Graphene Field-Effect Transistor Biosensor。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
