在氫氧質子交換膜燃料電池(PEMFCs)中，富含鐵氮摻雜碳(Fe - N - C)催化劑具有替代貴金屬催化劑進行氧還原反應(ORR)的巨大潛力。在此，該工作以雙金屬-有機框架(MOFs)為前驅體，通過球磨和兩步熱解法制備Fe-N
4基團摻雜碳納米管(CNTs)。該催化劑具有較高的ORR催化性能和穩定性。與傳統的無機鐵源不同，MOF結構可以有效地防止鐵金屬在熱解過程中聚集。在PEMFC中，該催化劑表現出高電流密度(0.7 V時為0.39 A/cm
2)和功率密度(850 mW/cm
2)。該方法為氫氧質子交換膜燃料電池高效催化催化劑的合理設計提供了啟示。
Figure 1. FeNC催化劑制備示意圖。
Figure 2. (a) ZIF-8和(b) MIL-101(Fe)的掃描電鏡(SEM)圖像;(c) MIL-101(Fe)的透射電鏡圖像;(d)FeNC-1:20的SEM和(e - f) TEM圖像;(g)高分辨率透射電鏡(HRTEM)和(h, i) FeNC-1:20的EDS元素圖。
Figure 3. (a)在293 K時測量的
57Fe Mössbauer光譜;(b) FeNC-1:10, FeNC-1:15, FeNC-1:20, FeNC-1:25的拉曼光譜;(c) N
2吸附/解吸等溫線(圖中為HK和BJH模型對應的孔徑(2 ~ 100 nm)分布);(d) FeNC-1:20的XPS測量和(e) N 1s和(f) Fe 2p分析;(g) Fe k-edge XANES光譜;(h) FeNC-1:20、FeO、Fe
2O
3、Fe
3O
4和FePc的EXAFS光譜的k3加權傅里葉變換; (i)FeNC-1:20的k3加權小波變換(WT)。
Figure 4. (a) FeNC-1:10、FeNC-1:15、FeNC-1:20、FeNC-1:25 和商用 40% Pt/C 在 0.1 M HClO
4 中的ORR 極化曲線；(b) 塔菲爾圖；(c) FeNC-1:10、FeNC-1:15、FeNC-1:20、FeNC-1:25和40% Pt/C的n數和H
2O
2產率；(d) 在不同轉速下測量的 FeNC-1:20 的 ORR。
Figure 5. (a) FeNC-1:10、FeNC-1:15、FeNC-1:20、FeNC-1:25 和 40% Pt/C 在 H
2 -O
2 PEMFC 中作為陰極催化劑的性能。(b) 吡啶-N或Fe-Nx之間的線性關系和電流密度。
Figure 6. (a)計算出FeN
4的電荷密度差;(b) FeN
4和石墨烯的O
2解離勢壘;(c)考慮電極電位(U = 0和1.23 V)的酸性條件下催化ORR的反應能量途徑;(d)在FeN
4位點的ORR機制步驟。
相關研究工作由暨南大學Yinlong Wu課題組于2021年發表在《ACS Appl. Mater. Interfaces》上，原文：Fe-N
4 Doped Carbon Nanotube Cathode Catalyst for PEM Fuel Cells。
轉自《石墨烯研究》公眾號
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