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天津大學 Jing Yang課題組--富含吡啶-氮-鈷活性中心的三維層狀大孔/介孔石墨烯骨架作為可充電式鋅空氣電池的高效可逆的電催化劑

用于可逆氧還原反應和析氧反應（ORR和OER）的高效且價格合理的電催化劑在可充電金屬-空氣電池中備受追捧。然而，構建高性能的既具有大量可用的活性位點，又具有優異的ORR/OER電催化活性的催化劑是一個挑戰。我們報告了一種三維分層多孔石墨烯框架的設計和制備，該框架具有相互連接的層間大孔和平面中孔，富含吡啶-氮-鈷（pyri-N-Co）活性中心，即：CoFe/3D-NLG。pyri-N-Co鍵能顯著加快緩慢的氧電催化動力學，進而大大提高了每個活性位點的ORR/OER活性，而豐富的層間大孔和面內介孔能夠在整個石墨烯體系結構中實現高效的傳質，從而確保試劑能夠充分暴露在pyri-N-Co活性位點。這種堅固的催化劑結構使CoFe/3D-NLG具有顯著增強的可逆氧電催化性能，其ORR半波電位與基準Pt/C催化劑相同。并且OER活性遠遠超過貴金屬基RuO₂催化劑。此外，CoFe/3D-NLG用作可充電鋅空氣電池的空氣電極時，表現出極高的開路電壓（1.56 V）、高峰值功率密度（213 mW cm^–2）、超低的充放電電壓（0.63 V），優異的充放電循環穩定性，優于最先進的貴金屬電催化劑。

Figure 1. (a) CoFe/3D‐NLG催化劑的合成示意圖。(b) 3D‐NLG的SEM圖。(c) CoFe/3D‐NLG的TEM圖，插圖為對應的SAED圖。CoFe/3D-NLG石墨烯片上，（d）納米顆粒的HR‐TEM圖和（e）平面內介孔的TEM圖像，如c中的黃色圓圈所示。(f) 孔隙大小分布，(g) N₂吸附-解吸附等溫曲線。(h) CoFe/NG、CoFe/NLG、CoFe/3D‐NG和CoFe/3D‐NLG的拉曼圖譜

Figure 2. (a) CoFe/NG和CoFe/3D‐NLG的N K‐edge EELS圖。CoFe/3D‐NLG、CoFe/NG和3D‐NLG的 (b) N 1s XPS圖，(c) Co 2p XPS圖和(d) Co L‐edge EELS 圖。(e) CoFe, CoFe/NG和CoFe/3D‐NLG的拉曼圖譜。(f) NG、3D‐NLG和CoFe/3D‐NLG的拉曼圖

Figure 3. (a) OER曲線，(b) Tafel圖，(c) CoFe/NG、CoFe/NLG、CoFe/3D‐NG、CoFe/3D‐NLG和RuO₂的Nyquist阻抗圖，插圖為用于計算催化過程中電荷轉移的等效電路圖，R_s電解質阻抗，R_ct電荷轉移阻抗，C_dl代表雙電層電容。(d) 樣品在不同掃描速率下的充電電流密度圖。(e) 不同樣品的ECSA和OER 活性比較。(f) CoFe/3D‐NLG和RuO₂的it曲線。

相關研究成果于2021年由天津大學 Jing Yang 課題組，發表在Chinese Journal of Catalysis（doi：10.1016/S1872-2067(20)63642-7）上，原文：3D hierarchically macro-/mesoporous graphene frameworks enriched with pyridinic-nitrogen-cobalt active sites as efficient reversible oxygen electrocatalysts for rechargeable zinc-air batteries。

轉自《石墨烯雜志》公眾號



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