這項(xiàng)工作提出了系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論（DFT）研究，以揭示通過(guò)H
2反應(yīng)在沉積于摻硼石墨烯（表示為Pt/BG）催化劑上鉑納米顆粒（NPs）上NO還原的機(jī)理。表征和DFT計(jì)算都將硼（以Pt/BG計(jì)）確定為除公認(rèn)的Pt NPs之外的另一個(gè)NO吸附位點(diǎn)。此外，BG導(dǎo)致Pt/BG中Pt NPs尺寸的減小，從而促進(jìn)了氫的溢出。Langmuir-Hinshelwood雙位動(dòng)力學(xué)模型在Pt/BG上的數(shù)學(xué)和物理標(biāo)準(zhǔn)均得到滿足，這表明H溢出進(jìn)一步活化了硼（在Pt/BG中）吸附的NO。另一方面，Pt/石墨烯（Pt/Gr）表現(xiàn)出典型的Langmuir-Hinshelwood單中心機(jī)理，其中Pt NPs僅充當(dāng)NO吸附的活性中心。這項(xiàng)工作有助于以密切的機(jī)理了解在Pt/BG和Pt/Gr催化劑上發(fā)生的NO-H
2反應(yīng)，并提供了有關(guān)活性位點(diǎn)作用的新見(jiàn)解，以改進(jìn)用于還原NO催化劑的設(shè)計(jì)。
Figure 1. Pt/Gr模型的優(yōu)化結(jié)構(gòu)（a），Pt/Gr上的NO/H
2共吸附（b），Pt/BG模型（c），Pt/BG上的NO/H
2共吸附（d）。
Figure 2. 實(shí)驗(yàn)和預(yù)測(cè)反應(yīng)速率的奇偶校驗(yàn)圖
Figure 3. 在Pt/BG催化劑上的NO?H
2反應(yīng)中，Pt團(tuán)簇（r
3）和摻雜的硼（r
21）對(duì)NO活化的貢獻(xiàn)。
相關(guān)研究成果于2020年由江漢大學(xué)Maocong Hu課題組，發(fā)表在Journal of Hazardous Materials（doi.org/10.1016/j.jhazmat.2020.124327）上。原文：Mechanistic insights into NO?H
2 reaction over Pt/boron-doped graphene catalyst。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)
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