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重慶大學Li Li課題組--一種構筑用于能源應用的氮摻雜石墨烯負載單原子催化劑的通用方法
       具有原子級分散催化位點的單原子催化劑(SACs)在能源相關化學反應中展現出巨大前景。在這項工作中,我們開發了一種簡便而通用的合成方法,使用蒙脫石(MMT)作為結構模板,合成具有高表面積和分級結構的過渡金屬(Fe,Ni,Co,Cu等)基SACs。所制備的鎳SAC(Ni-SAC)在電化學CO2還原方面具有出色性能,實現CO2至CO轉化,且在-0.6至-1.1V電壓區間(對RHE參比)內法拉第效率大于90%。且鐵SAC(Fe-SAC)具有優秀的ORR活性,其半波電位超過了目前最好的Pt/C催化劑。
 
Figure 1.(a)M-SAC的制備示意圖。(b)Ni-SAC的明場TEM圖像。(c)Ni-SAC的HAADF-STEM圖像。(d)Ni-SAC的EDX元素分布圖。
 

Figure 2. (a)MMT、插入菲咯啉的MMT以及插入Ni(phen)n2+的MMT的XRD圖譜。(001)面間距由謝勒方程計算得到。(b)菲咯啉,MMT,插入菲咯啉和Ni(phen)n2+的MMT的FTIR光譜。(c和d)原位XRD圖顯示[Ni(phen)n2+]-MMT和MMT的碳化過程。
 

Figure 3. (a,b,c)Ni-SAC的Ni 2p,N 1s和C 1s XPS光譜。(d)在Ni-SAC的Ni K邊緣處歸一化的XANES光譜,插圖顯示放大圖。(e)Ni-SAC的k3加權傅里葉變換光譜。(f)Ni-SAC的EXAFS擬合曲線。
 

Figure 4. N2飽和(黑色)和CO2飽和(紅色)的0.5 M KHCO3溶液中測得的LSV曲線,掃描速率為5 mVs-1。插圖顯示了CO(灰色條)和H2(綠色條)的法拉第效率隨電位的變化。(b)穩定性測試。(C)Fe-SAC和Pt/C在O2飽和的0.1 M KOH中的ORR極化曲線,在5 mV s-1和1600 rpm下測得。插圖顯示Fe-SAC在O2和Ar飽和的0.1 M KOH中的循環伏安法曲線,掃描速率為50 mV s-1。(d)Fe-SAC和Pt/C在O2飽和的0.1 M KOH中測得的計時電流響應,其中I0是初始電流密度,I是在時間t測得的電流密度。
 
      本研究于2020年由重慶大學的  Li Li課題組 發表于Journal of Materials Chemistry A (https://doi.org/10.1039/C9TA11715F)
原文:A General Method to Construct Single-Atom Catalysts Supported on N-doped Graphene for Energy Applications
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