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鑒于能源危機和環(huán)境污染，迫切需要設計和構(gòu)建高效、穩(wěn)定的用于生產(chǎn)清潔氫能源的電催化劑。在這項工作中，首先通過一種簡便有效的自下而上的方法，以Cu₂O立方作為Cu²⁺源前體，合成了二維含銅金屬有機骨架（Cu-BDC納米片）。隨后，通過硫化Cu-BDC納米片制備了層狀CuS@C，將其作為有效的氫析出反應（HER）電催化劑。詳細討論了催化劑的結(jié)構(gòu)和化學組成對電催化活性的影響。實驗結(jié)果表明，優(yōu)化的層狀CuS@C具有較高的HER催化活性，在128 mV的低過電勢和44 mV/dec的Tafel斜率下可提供10 mA cm^-2的電流密度。層狀CuS@C增強的HER電催化活性可能歸因于2D Cu-BDC前體的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，這使衍生的電催化劑具有較高的比表面積和暴露的活性位點的百分比。此外，由于碳基體的保護，所獲得的催化劑在酸性、堿性和中性介質(zhì)中顯示出高的電催化穩(wěn)定性，使其成為用于生產(chǎn)清潔氫能源電極的潛在候選者。

Figure 1. 制備層狀CuS@C納米催化劑的示意圖。

Figure 2. （a）Cu₂O立方體和（b）Cu-BDC納米片的SEM圖像；Cu-BDC納米片的（c-d）TEM圖像和（e）AFM圖像；Cu₂O立方體、Cu-BDC納米片、模擬的Cu-BDC（CCDC編號：687690）和CuS納米顆粒的XRD圖譜。

Figure 3. 分層CuS@C的（a,b）SEM，（c,d）TEM，（e）HRTEM圖像（插圖：線輪廓）和（f）SAED模式；（g）層狀CuS@C的元素圖譜，表明均勻地存在Cu、S和C元素。

Figure 4. （a）在0.5 M的H₂SO₄溶液中，Pt/C、層狀CuS@C、塊狀CuS@C、塊狀CuS、Cu@C和玻璃碳電極（GC）的LSV極化曲線、（b）相應的Tafel圖；（c）EIS光譜（R_s：溶液電阻；R_ct：電荷轉(zhuǎn)移電阻）；（d）在0.26 V vs. RHE下，電容作為掃描速率的函數(shù)。

Figure 5. （a）層狀CuS@C在1000次循環(huán)耐久性試驗之前和之后的LSV極化曲線；（d）層狀CuS@C在128 mV的過電勢下持續(xù)20 h的計時電流密度曲線；在（c）1 M KOH和（d）1 M磷酸鹽緩沖液（pH=7.4）中進行1000次循環(huán)之前和之后，層狀CuS@C的LSV極化曲線。

相關(guān)研究成果于2019年由江蘇大學Fengxian Qiu課題組，發(fā)表在Electrochimica Acta（https://doi.org/10.1016/j.electacta.2019.134856）上。原文：2D metal-organic frameworks-derived preparation of layered CuS@C as an efficient and stable electrocatalyst for hydrogen evolution reaction。

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