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我們開發出一種適合固定human亞硫酸鹽氧化酶（hSO）的三維電極，這種酶通過直接電子傳遞催化亞硫酸鹽的電化學氧化。電極通過在預先修飾了氧化石墨烯的碳紙上滴涂石墨烯-聚乙烯亞胺（G-P）復合物修飾而成。帶負電荷的hSO可以以一種適合直接電子傳遞的方位，靜電吸附在涂有氧化石墨烯的碳紙電極（CPG）的帶正電荷的復合物上（G-P）。需要注意的是，對CPG電極上的G-P進行進一步的電化學氧化，可以導致電流密度增長9倍，達到24.4±0.3 μA cm⁻²，是已報道的基于直接電子傳遞的hSO電極的最高值。電子傳遞速率提升在直接酶電流的提高中起主要作用，因為提升了hSO酶和電極之間的電接觸。優化過后的hSO生物電極相比于已報道的hSO生物電極有明顯的催化速率(k_cat: 25.6±0.3 s⁻¹)和效率(k_cat/K_m: 0.231 ± 0.003 s⁻¹ μM⁻¹ )。hSO生物陽極和商用的鉑生物陰極用于構建使用流動燃料的亞硫酸鹽/ O₂酶生物燃料電池(EBFC)。優化的EBFC在30℃時開路電壓0.64±0.01 V，最大功率密度61±6 μWcm⁻² (122±12 mWm⁻³)，超過目前報道的值6倍多。

Scheme 1. 三步在CPG電極上準備G-P/R/hSO的示意圖

 Figure 1. 掃面電鏡圖（a）CPG電極（b）CPG/G-P（c）CPG/G-P/R（d）在CPG電極上的G-P/R/hSO

 Figure 2. XPS光譜（a）CPG（b）CPG/G-P（c）CPG/G-P/R（d）各種電極的拉曼圖譜

a -c部分的黑色點曲線是實驗數據。


Figure 3. （a）EIS （b）CPG, G-P, G-P/R, 和 G-P/R/hSO四種電極在100 mVs^-1和100 mm 無氧的氯化鉀和5 mm鐵氰化鉀溶液中的CV曲線。

    相關研究成果于2019年由丹麥技術大學的Jingdong Zhang課題組發表在ACS CATALYSIS（2019, 9, 7, 6543-6554）原文：Three-Dimensional Sulfite Oxidase Bioanodes Based on Graphene Functionalized Carbon Paper for Sulfite/O₂ Biofuel Cells

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