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固液界面工程在發(fā)展未來(lái)能量存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換（ESC）裝置中起重要作用。這里，缺陷的氧化石墨烯（GO）和還原氧化石墨烯（rGO）被用來(lái)調(diào)控鉑圓盤(pán)電極的選擇性和活性。通過(guò)Langmuir-Blodgett技術(shù)將GO沉積在鉑電極上，獲得了緊湊且均勻的GO膜，這些膜再通過(guò)熱還原轉(zhuǎn)化為rGO。電化學(xué)測(cè)量表明，GO和rGO與Pt電極的界面都對(duì)氧還原反應(yīng)（ORR）有選擇性，但對(duì)氫氧化活性沒(méi)有影響。原子分辨率的掃描透射電子顯微鏡（TEM），拉曼光譜，X射線(xiàn)光電子能譜（XPS）和掃描電子顯微鏡(SEM)揭示了H2和O2以及與這些表面選擇性和活性有關(guān)的官能團(tuán)的可能擴(kuò)散位點(diǎn)。基于這些認(rèn)識(shí)，rGO界面被進(jìn)一步證明在非水環(huán)境中表現(xiàn)出增強(qiáng)的ORR活性，并且所提出的非原位方法有望發(fā)展下一代ESC裝置。

Figure 1. （a）Langmuir-Blodgett槽的示意圖，顯示了壓縮壁壘和浸入Pt圓盤(pán)電極的支架，（b）GO單層典型的II-區(qū)等溫曲線(xiàn)，（c）GO片在Pt圓盤(pán)電極上的SEM圖，對(duì)應(yīng)圖（b）中紅色區(qū)域，（d）GO片在Pt圓盤(pán)電極上的SEM圖，對(duì)應(yīng)圖（b）中藍(lán)色區(qū)域。

Figure 2. （a）GO的HAADF-STEM圖，（b）GO的BF-STEM圖，三個(gè)指向缺陷的箭頭（可能的擴(kuò)散位點(diǎn)）和六方形晶格，（c）碳，氧 K邊緣的EEL譜，圖（a）中標(biāo)記的紅色區(qū)域，（d）碳 K邊緣的EEL譜，圖（a）中標(biāo)記的灰色區(qū)域。

Figure 3. （a）GO@Pt和（b）rGO@Pt界面的C 1s XPS譜，通過(guò)座滴法測(cè)量了（c）GO@Pt和（d）rGO@Pt界面相應(yīng)的接觸角。

Figure 4. 空白Pt，GO@Pt和rGO@Pt旋轉(zhuǎn)圓盤(pán)電極對(duì)ORR和HOR的選擇性。（a）HOR和（b）ORR極化曲線(xiàn)，（c）三種電極在高氯酸電解液中的循環(huán)伏安曲線(xiàn)，（d）rGO@Pt界面顯示了對(duì)HOR和ORR的選擇性示意圖， 三種電極用于氧還原的（e）循環(huán)伏安曲線(xiàn)和（f）極化曲線(xiàn)。

該研究工作由美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Bostjan Genorio課題組于2019年發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces期刊上。原文：Tuning the Selectivity and Activity of Electrochemical Interfaces with Defective Graphene Oxide and Reduced Graphene Oxide（DOI: 10.1021/acsami.9b13391）